摘要
钙钛矿太阳能电池（PSCs）虽然拥有高达 26% 的功率转换效率（PCE），但其异质界面引起的不稳定性一直是一个难题。由于钙钛矿的热膨胀系数高于 SnO2，钙钛矿/SnO2 界面处形成的面内拉伸应变是导致 PSCs 不稳定的原因之一。成均馆大学 Nam-Gyu Park 教授团队在 ACS Energy Letters 上发表的研究成果，提出了一种通过界面分子设计来调控应变的有效方法。他们利用带有磷酸盐和胺基团的双功能分子磷酸乙醇胺（PEA）对 SnO2 层进行表面修饰，成功地实现了无应变钙钛矿薄膜，并显著提升了器件的稳定性。研究团队利用掠入射 X 射线衍射（GIXRD）、扫描电子显微镜（SEM）和时间分辨光致发光光谱（TRPL）等手段，对薄膜的结构、形貌和光电性能进行了深入分析。结果表明，PEA 修饰有效地释放了钙钛矿/SnO2 界面处的拉伸应变，实现了无应变钙钛矿薄膜。基于 PEA 修饰 SnO2 的器件 PCE 从 22.87% 提升至 24.35%，非封装器件在 1700 小时后仍能保持 93% 的初始 PCE，展现出优异的长期稳定性。
研究背景
PSCs 因其高效率、低成本等优点而成为近年来光伏领域的研究热点。然而，PSCs 的长期稳定性一直是制约其商业化应用的瓶颈。其中，异质界面处的应变被认为是导致器件性能衰减的重要因素之一。钙钛矿材料与电子传输层材料（如 SnO2）之间存在较大的热膨胀系数差异，在器件工作过程中容易产生应变，从而导致缺陷形成、离子迁移和界面分离等问题，最终影响器件的稳定性。
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研究方法
该研究采用 PEA 分子对 SnO2 层进行表面修饰，以调控钙钛矿/SnO2 界面处的应变。PEA 分子中的磷酸盐基团可以与 SnO2 表面形成强相互作用，而胺基团则可以与钙钛矿前驱体中的有机阳离子相互作用，从而实现对钙钛矿薄膜结晶过程的调控。研究团队利用 GIXRD 技术分析了钙钛矿薄膜的应变状态，并通过 SEM 观察了薄膜的形貌。此外，他们还利用 TRPL 光谱研究了器件的载流子动力学。
PSCs 的 EQE 光谱
重要性：上图展示了 PSCs 的外部量子效率（EQE）光谱，可以用来评估器件在不同波长光照下的光电转换能力。EQE 光谱可以反映出器件的光吸收特性以及载流子分离和收集效率。
研究结果分析：PEA 修饰后的器件在整个可见光范围内都具有更高的 EQE，这表明 PEA 修饰有效地提升了器件的光电转换能力。这可能是因为 PEA 修饰改善了钙钛矿薄膜的结晶质量和界面接触，从而提高了载流子的分离和收集效率。
PSCs 的光强依赖性 J-V 曲线
重要性：上图展示了 PSCs 在不同光强下的电流密度-电压（J-V）曲线，可以用来评估器件在不同光照条件下的性能。通过分析 J-V 曲线的变化，可以了解器件的填充因子、串联电阻和并联电阻等参数。
研究结果分析： PEA 修饰后的器件在不同光强下都表现出更高的填充因子和更低的串联电阻，这表明 PEA 修饰有效地改善了器件的电荷传输性能。这可能是因为 PEA 修饰减少了钙钛矿/SnO2 界面处的缺陷，从而降低了载流子的复合损失。
研究结果与讨论
GIXRD 结果表明，在裸露的 SnO2 层上沉积钙钛矿薄膜时，会观察到明显的拉伸应变。而通过 PEA 修饰 SnO2 表面后，拉伸应变得到了有效释放，实现了无应变钙钛矿薄膜。SEM 图像显示，PEA 修饰后的 SnO2 表面更加平整，钙钛矿薄膜的晶粒尺寸更大，结晶质量更高。TRPL 光谱结果表明，PEA 修饰有效地抑制了器件的非辐射复合，延长了载流子的寿命，从而提高了器件的效率。
基于 PEA 修饰 SnO2 的器件 PCE 从 22.87% 提升至 24.35%，开路电压 (Voc) 达到 1.19 V，短路电流密度 (Jsc) 为 25.82 mA/cm2，填充因子 (FF) 为 80.76%。此外，非封装器件在 1700 小时后仍能保持 93% 的初始 PCE，展现出优异的长期稳定性。相比之下，基于未修饰 SnO2 的器件在相同条件下仅能保持 66% 的初始 PCE。
MPA 和 PEA 修飾 SnO2 的濃度對 PSCs 光伏參數的影響及其重要性：此图展示了不同浓度的 MPA 和 PEA 对 PSCs 光伏参数（Voc, Jsc, FF, PCE）的影响。通过比较不同浓度的修饰效果，可以找到最佳的修饰浓度，从而获得最高的器件效率和性能。
研究结果分析：随着 MPA 和 PEA 浓度的增加，器件的 PCE 呈现先上升后下降的趋势。这表明适量的 PEA 修饰可以有效提升器件性能，而过量的修饰则会产生负面影响。这可能是因为过量的 PEA 会在 SnO2 表面形成过厚的绝缘层，阻碍电荷传输。
结论与展望
该研究通过利用界面分子 PEA 对 SnO2 层进行表面修饰，成功地实现了无应变钙钛矿薄膜，并显著提升了 PSCs 的稳定性。研究结果表明，界面分子设计是一种有效调控异质界面应变、提升器件性能的策略。这项工作为制备高效稳定的 PSCs 提供了新的思路，并为钙钛矿太阳能电池的商业化应用奠定了基础。
原文出處: ACS Energy Lett. 2024
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